Também foram feitas buscas em Feira de Santana e mais quatro cidades paulistas.
Investigação foi aberta em julho do ano passado.
Bolsonaro não compareceu para depor na Polícia Federal nesta sexta-feira.
Ao todo são cumpridos 14 mandados de busca e apreensão em residências e empresas ligadas ao esquema.
Ação mira contratação de empresa para realizar o Enem.
De acordo com as investigações, a quadrilha causou um prejuízo de mais de R$ 12,5 milhões às instituições financeiras.
O objetivo é investigar a incitação a atos violentos e ameaçadores contra a democracia.
Os mandados estão vinculados a três inquéritos que investigam indícios de fraude em ao menos 98 contas.
A Polícia Federal investiga fraude na aquisição de oito respiradores pulmonares e durante operação prendeu o prefeito por posse ilegal de arma.
A prisão aconteceu durante a Operação Estertor, deflagrada pela Polícia Federal.